制備高滲透性能且高截留率的氧化石墨烯膜一直是難題和研究熱門。近日，浙江農林大學教授陳亮團隊通過實驗和理論結合，利用改進電子束輻照還原方法，實現(xiàn)了在氧化石墨烯中對環(huán)氧基團的精確去除，同時保留了大量羥基。該成果在線發(fā)表于《碳》雜志。

他們制備得到的石墨烯膜展示了出色的親水性、超高滲透性能和穩(wěn)定性能，為選擇性去除基團類型以及石墨烯膜在污水處理等應用提供了重要的理論和實驗基礎。

在該研究中，陳亮團隊通過理論計算分析，發(fā)現(xiàn)利用氫自由基和環(huán)氧基團反應，能產生新的羥基基團，這使得去除環(huán)氧、保留羥基成為可能。

研究團隊進一步通過改進電子束輻照的實驗方法，形成以氫自由基為主的輻照環(huán)境，成功實現(xiàn)了環(huán)氧基團的選擇性還原。制備得到的還原氧化石墨烯，在含氧量顯著下降的同時具有極好的親水性。更重要的是，制備的石墨烯膜在截留有機污染物和重金屬廢液時，展示出超高滲透性能和截留穩(wěn)定性能。

“我們通過選擇性還原制備的氧化石墨烯膜，在對污水中甲基藍、副品紅、羅丹明B等常見的有機染料和鐵離子、鉛離子、銅離子等過渡金屬離子進行有效地截留的同時，還獲得了超高水通量。相比于普通的氧化石墨烯膜，所獲得的水通量提升了高達兩個數(shù)量級。該研究在氧化石墨烯膜低通量的難題方面取得的結果，將大大擴展氧化石墨烯膜在污水處理中的應用?！蓖ㄓ嵶髡咧?、團隊負責人陳亮說。

氧化石墨烯片層中，環(huán)氧(C-O-C)和羥基(C-OH)是兩種主要的含氧基團，其含量接近，并隨機分布在氧化石墨烯片層表面。

研究表明，羥基對氫鍵的形成有重要作用，可以促進水分子在氧化石墨烯膜中的滲透，而環(huán)氧基團對形成氫鍵的貢獻相對較小，對水分子和溶質在通道內的傳輸形成阻力，不利于水分子和溶質的滲透。

研究認為，如果能在保留羥基的同時，最大程度地減少環(huán)氧基團，有望極大改善膜的滲透性及其他性能。但是傳統(tǒng)的還原方法，比如熱還原和化學還原法，能同時大幅度降低環(huán)氧和羥基，但均無法實現(xiàn)精確選擇性還原某一類基團的目的。

該論文得到了國家自然科學基金委、浙江省自然科學基金委、浙江農林大學?？蒲邪l(fā)展基金，上海同步輻射光源的資助和支持。

相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.076

作者：崔雪芹 陳勝偉 來源：中國科學報